Αναβίωσε το Αρχαίο Δράμα στην Ελλάδα και αποτέλεσε τεράστιο κεφάλαιο για το ελληνικό θέατρο. Υποστήριζε όμως ότι δυό ζωές δεν φτάνουν για να ασχοληθεί κανείς σοβαρά με την ερμηνευτική προσέγγισή του. Συνεργάστηκε και ανέδειξε πλήθος ηθοποιών μετά τον Β’ Παγκόσμιο Πόλεμο κυρίως. Ο Κάρολος Κουν έμεινε στην ιστορία ως ο σημαντικότερος θεατράνθρωπος και κορυφαίος σκηνοθέτης του 20ου αιώνα στην Ελλάδα.
Η ενασχόλησή του με το θέατρο υπήρξε «προδιαγεγραμμένη», καθώς από παιδί έδειξε το ταλέντο του φτιάχνοντας παραστάσεις στο σπίτι του μαζί με φύλλα από περιοδικά. Η σημαντικότερη όμως στιγμή ήταν η δημιουργία του Θεάτρου Τέχνης το 1942 προσφέροντας στο αθηναϊκό θέατρο ένα φως στην μέση της γερμανικής κατοχής. Το υπηρέτησε με πάθος ως σκηνοθέτης και ηθοποιός.